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佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
須山 賢也; 植木 太郎; 郡司 智; 渡邉 友章; 荒木 祥平; 福田 航大; 山根 祐一; 井澤 一彦; 長家 康展; 菊地 丈夫; et al.
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10
2011年の福島第一原子力発電所の事故により発生した燃料デブリの臨界安全性評価において採用される手法の妥当性を臨界実験で得られたデータに基づいて検証するため、NRAからの委託により原子力機構は2014年から関連研究開発プロジェクトを実施している。このプロジェクトにおいては、i)燃料デブリの臨界特性の網羅的計算とデータベース化(燃料デブリ臨界マップの開発)、ii)新しい連続エネルギーモンテカルロコードの開発、iii)臨界事故の評価、iv)臨界安全性評価手法の検証実験のための臨界集合体STACYの改良などが行われている。前回のICNC2019以降、本プロジェクトは2024年5月に正式運転を開始するSTACYの改造やパワースペクトルに準拠した空間ランダム分布を持つ物質の臨界計算に適したモンテカルロコード「Solomon」の開発で大きな進展があった。本発表では、この研究開発プロジェクトの全体像と各技術トピックの状況について紹介する。
郡司 智; 吉川 智輝; 荒木 祥平; 井澤 一彦; 須山 賢也
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 8 Pages, 2023/10
燃料デブリの組成や特性は不確かであるため、安全評価に用いる計算コードや核データの妥当性を検証するための臨界実験が必要である。このため、原子力機構は「STACY」と呼ばれる臨界実験装置の更新改造を進めてきた。新STACYの初臨界は、2024年春に予定されている。本論文では、新STACYの初臨界時の炉心構成について検討した結果を報告する。初臨界時には、中性子減速条件の異なる2組の格子板(間隔は1.50cmと1.27cm)が用意される。しかし、使用可能なUO
燃料棒の本数には400本までの制限がある。また、初臨界の臨界水高さを95cm程度に設定したい。これは、アルミニウム合金製の中間格子板(高さ約98cm)の有する反応度影響を回避するためである。この条件を満たす初臨界の炉心配置を計算機解析で構築した。最適な減速条件に近い1.50cmの格子板を用いた正方形の炉心構成では、臨界に達するまでに261本の燃料棒が必要である。1.27cmの格子板については、1.80cm間隔で市松模様に燃料棒を配置した2つの炉心配置を検討した。一つは1.27cmと1.80cmの2つの領域を持つ炉心配置で、もう一つは1.80cmのみの炉心配置である。臨界に必要な燃料棒は、それぞれ341本と201本である。本論文では、これら3つの炉心構成とその計算モデルについて示す。
郡司 智; 荒木 祥平; 新垣 優; 井澤 一彦; 須山 賢也
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 9 Pages, 2023/10
原子力機構は、東京電力福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリの臨界特性の解析結果を検証するために、STACYと呼ばれる臨界集合体を溶液体系から軽水減速非均質体系に更新している。燃料デブリの組成や特性を実験的に模擬するために、特定の中性子減速条件を作る格子板や、棒状のコンクリートやステンレス鋼材を複数用意する予定である。これらの装置や材料を用いて、燃料デブリの臨界特性を評価する実験が予定されている。この一連のSTACY実験では、燃料デブリを模擬した試料の反応度測定、コンクリートやステンレス鋼などの構造材を含む炉心構成の臨界量測定、それらの配置が不均一になった場合の臨界量変化などが含まれている。さらに、燃料デブリの落下を静的に模擬した2つの分割炉心実験と、部分的に異なる中性子減速条件での未臨界測定実験などを予定している。これらの実験計画は、いくつかの実験的制約を考慮して検討された。本論文では、これらの実験のスケジュール、最適化された炉心構成の計算結果、及び各実験で期待される結果について示す。
荒木 祥平; 郡司 智; 新垣 優; 吉川 智輝; 村上 貴彦; 小林 冬実; 井澤 一彦; 須山 賢也
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 8 Pages, 2023/10
福島第一原子力発電所で発生した燃料デブリの臨界管理に資するため、STACY更新炉においてデブリ模擬炉心の検討を進めている。燃料輸送の問題から実験に利用可能な燃料棒本数に制限がある中で、低減速条件の炉心を構成するため、テスト領域とドライバ領域からなる2領域炉心を検討した。中性子スペクトル及びコンクリート模擬体を装荷した際の感度をMCNPとENDF/B-VIIを用いて計算した。テスト領域が17
17の炉心は1313サイズの領域において低減速条件のスペクトルをRMSPEが5%以下で模擬できることを明らかにした。
川口 真穂*; 柴 茂樹*; 岩橋 大希*; 大川 剛*; 郡司 智; 井澤 一彦; 須山 賢也
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 8 Pages, 2023/10
原子力規制委員会は、2014年から日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で、福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの臨界性を評価するための実験的アプローチに取り組んでいる。その一環として、擬似燃料デブリの特性を評価する臨界実験を実施するため、原子力機構は臨界実験装置STACY(STAtic experiment Critical facilitY)を改良した。予備解析として、提案した炉心配置パターンについて、主要な核データライブラリを用いて臨界特性を検証した。3次元連続エネルギーモンテカルロ中性子・光子輸送コードSERPENT-V2.2.0と最新のJENDL-5を用いた。その結果、STACY更新炉の炉心配置パターン全てにおいてJENDL-5による中性子増倍率は、他のライブラリを使用した結果と比較して大きく評価された。また、JENDL-5の
H散乱反応及び
U核分裂反応断面積の感度係数は他のライブラリとは異なっていた。これらのライブラリとの比較から、JENDL-5の更新されたS(
, 
)は、STACY更新炉の臨界特性の評価結果に影響を与える可能性があることがわかった。
荒木 祥平; 郡司 智; 新垣 優; 村上 貴彦; 吉川 智輝; 長谷川 健太; 多田 裕太; 井澤 一彦; 須山 賢也
Proceedings of 4th Reactor Physics Asia Conference (RPHA2023) (Internet), 4 Pages, 2023/10
STACY更新炉における熱出力校正試験に向けて、放射化箔を用いた積算出力の評価方法の妥当性を検証するため、溶液系STACYで測定された放射化実験データを用いて、積算出力を評価した。放射化法による評価結果と溶液系STACYにおいて出力評価に用いられていた核分裂生成物の測定による評価結果とを比較し両者がよく一致することを確認した。
variations by nonuniform core configurations郡司 智; 荒木 祥平; 須山 賢也
Nuclear Science and Engineering, 197(8), p.2017 - 2029, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリには、非均質な組成だけでなく、不均一な組成も予想される。同様に原子炉容器内に残っている損傷した燃料集合体も一部の燃料棒が欠損しているため組成が不均一になっている。これらの不均一性は中性子増倍率の変化を引き起こす可能性がある。このような不均一性が中性子増倍率に及ぼす影響を計算により明らかにして、臨界管理に用いる計算の実験的検証の可能性を検討する。本研究では、日本原子力研究開発機構の新臨界集合体STACYにおいて、ウラン酸化物燃料棒,コンクリート棒,ステンレス鋼棒を不均一に配置した複数の炉心構成の臨界効果を調べ、ベンチマーク化の可能性を確認した。これらの配置の違いによって、中性子増倍率は1$以上変化し、局所的な中性子減速条件の変化と特定の部材のクラスター化がこの効果をもたらすことを確認した。さらに不均一配置のベンチマーク実験炉心の実現可能性も評価した。このような実験のベンチマークデータ化を実現できれば、計算コードの妥当性の検証、計算コードの検証、及び機械学習による臨界管理手法の開発に役立つと考えられる。
日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, U
O
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
長谷 竹晃; 相楽 洋*; 小菅 義広*; 中岫 翔; 能見 貴佳; 奥村 啓介
第43回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 3 Pages, 2022/11
Neutrons emitted from fuel debris are dominated by Cm-244, and plutonium cannot be quantified only by nondestructive measurements based on the neutron measurements. In this paper, focusing on the difference in half-lives of Cm-244 and plutonium, we devised a method to quantify the Pu-240 effective mass in fuel debris by measuring it two times and evaluated numerically its applicability. As the results, it was confirmed that long time interval, more than five years, will be required to evaluate the Pu-240 effective mass accurately. It was also confirmed that for fuel debris with high burnup, the Pu-240 effective mass will be overestimated by Cm-246, and we devised a method to correct for this.
池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
池内 宏知
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(6), p.768 - 780, 2022/06
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Nuclear Science & Technology)Formation of metallic fuel debris is highly probable in the damaged core of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Estimating the number of radionuclides released from the fuel debris to an aqueous solution is indispensable for proper handling of fuel debris and waste management. In the present study, a simple approach is introduced to roughly evaluate the mass of elements leached from complex multiphase surfaces considering the surface-area-weighted-average of the contributions of individual phases. Static leaching tests were performed under the acidic and the alkaline conditions to investigate the gap between the simplified assumption and the actual dissolution behavior. Alloy samples of a stainless steel-Zircaloy (SUS-Zry) solidified melt and two single-phase samples (Fe,Cr)Zr- and Zr(Fe,Ni)-type phases, which comprised the surface of the SUS-Zry alloy) were used in the static leaching tests. The masses of the Fe, Cr, Ni, and Zr leached from the SUS-Zry alloy fitted with those evaluated by the surface-area-weighted approach by 1 to 2 orders of magnitude of precision.
郡司 智; 荒木 祥平; 須山 賢也; 井澤 一彦
Proceedings of International Conference on Physics of Reactors 2022 (PHYSOR 2022) (Internet), 10 Pages, 2022/05
燃料デブリには、非均質な組成だけでなく、不均一な組成も想定される。そのため、その臨界管理に用いられる計算方法を実験的に検証する必要がある。本研究では、燃料デブリを構成するウラン酸化物燃料棒,コンクリート棒及びステンレス鋼棒を不均一に配置した原子力機構の臨界集合体「STACY」の炉心構成を複数検討し、燃料デブリの不均一な状態を模擬した炉心構成について解析的に検証を行った。本論文では、異なる構成要素を持つ1515の中央試験領域を持つSTACY炉心構成の4つのケースを示す。また、各ケースにおいて乱数に基づいて試験領域の配置パターンを100個作成し、その中性子実効増倍率を評価した。いずれの場合も、中央値が平均値よりも大きくなった。また、パターン変更により実効増倍率に1ドル以上の差があること、局所的な中性子減速条件を変更することで中性子スペクトルが大きく変化することが確認された。特に、熱中性子吸収量の増加により、局所的に水対燃料比の大きな中性子過減速領域が形成されると、実効増倍率が小さくなることを確認した。このような複数組成の不均一配置による臨界実験は、計算コードの妥当性を評価するために有用である。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
松村 太伊知; 奥村 啓介; 藤田 学*
JAEA-Conf 2021-001, p.144 - 149, 2022/03
新しいセンサーの開発、非破壊分析技術、放射線遮蔽の最適化などの目的で、燃料デブリの放射線特性を適切に評価できる信頼性の高い核データが必要である。これまで、計算コードによって異なる結果が得られたとしても、その違いの原因を解明することは困難であった。それを克服するために、大量の核種と崩壊データファイルの全崩壊モードを正確に扱うことができる信頼性の高い放射性崩壊・放射性線源スペクトル計算コードを新たに開発した。最初のステップとして、最近の崩壊データファイルであるJENDL/DDF-2015, ENDF/B-VIII.0およびJEFF-3.3の崩壊サブライブラリを使用して、燃料デブリの光子スペクトルを比較した。本発表では、次回のJENDL崩壊データファイルに向けて、崩壊スキームと崩壊モードの分岐比の修正の要望を報告する。
上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Materials Science, Multidisciplinary)The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L
- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of UO and UZr
O
was observed in equilibrium with UO, monoclinic-ZrO, and tetragonal-ZrO. However, when O gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrUO
was produced by the oxidation of solid solution UO formed at 
1774 K during the temperature dropped at 
1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at 1673 K due to a low concentration of O impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.
北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久
npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02
被引用回数：1 パーセンタイル：14.66(Materials Science, Multidisciplinary)Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.
Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01
被引用回数：15 パーセンタイル：71.66(Nuclear Science & Technology)Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m
of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.
北垣 徹
Journal of Nuclear Materials, 557, p.153254_1 - 153254_8, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Materials Science, Multidisciplinary)The dissolution behavior of the zircon mineral in ultrapure water, 1 M HCl (aq), and 1 M NaOH (aq), under room temperature and nearly atmospheric pressure was evaluated by in situ measurement of the change in the surface height. A high-resolution phase-shift interferometry microscope (HR-PSI) was employed to evaluate the velocity of the change in the surface height of zircon in different solutions, and the application of this method in evaluating the dissolution behaviors of nuclear materials was examined. As a result, the velocity of surface change and the precipitation behaviors of zircon was successfully evaluated using HR-PSI. This relatively quick method would be useful for evaluating the detailed surface change behaviors of nuclear materials, such as fuel debris, ceramic waste forms and UO, during the reaction with various solutions, since it minimises radiation exposure times and also the amount of radioactive waste generation during measurement.
